Ο Σουρής όμως, ξεκίνησε να γράφει κρυφά τους στίχους του στα κατάστιχα και μετά από δύο μήνες αποχώρησε. Όταν ήλθε στην Αθήνα γράφτηκε στη Φιλοσοφική Σχολή του Πανεπιστημίου Αθηνών. Ωστόσο, δεν κατόρθωσε να πάρει πτυχίο μετά την απόρριψή του από τον καθηγητή του Σιμτέλο στο μάθημα της μετρικής, κατ΄ άλλους στα Λατινικά, γεγονός που του στοίχισε πολύ όπως διαπιστώνεται στους εκδικητικούς του στίχους. Για να βγάλει τον επιούσιο παρέδιδε μαθήματα και δημοσιογραφούσε.

Όπως σημείωνε τότε ο Σπύρος Μελάς, ο Σουρής είχε πλούσια πνευματικά προσόντα και πλούτο γνώσεων με συνέπεια να καταστεί εξαίρετος δημοσιογράφος της έμμετρης σάτιρας των γεγονότων της εποχής. Οι πρώτοι σατιρικοί του στίχοι δημοσιεύτηκαν στα περιοδικά «Ασμοδαίος», «Μή χάνεσαι» του Βλάση Γαβριηλίδη και «Ραμπαγάς».

Στις 2 Απριλίου 1883, σε ηλικία 30 ετών έβγαλε το πρώτο φύλλο της εφημερίδας του, που ο Γεώργιος Δροσίνης τη βάφτισε «Ο Ρωμηός», που ήταν μια έμμετρη εβδομαδιαία σατιρική εφημερίδα. Τον Αύγουστο έδωσε εξετάσεις στο Πανεπιστήμιο, αλλά κόπηκε «μετά πολλών επαίνων», όπως σατιρίζει, στη μετρική.

Ο «Ρωμηός» κυκλοφόρησε ως τις 17 Νοεμβρίου 1918 (τελευταίο φύλλο), λίγο πριν το θάνατο του Σουρή, για 36 χρόνια και 8 μήνες, σε 1.444 συνολικά τεύχη και 2 παραρτήματα. Το 1900, στο Δημοτικό Θέατρο των Αθηνών, παρουσιάστηκαν με επιτυχία οι «Νεφέλες» του Αριστοφάνους, σε έμμετρη απόδοσή του. Έγραψε και αρκετές έμμετρες κωμωδίες, οι οποίες καυτηρίαζαν τα κακώς κείμενα της εποχής.

Το έργο του χαρακτηριζόταν από την ποιητική του γονιμότητα και την πληθώρα των στίχων του. Έγραφε πάντα καλοπροαίρετα σχολιάζοντας το λαό, τους άρχοντες, τους Βασιλείς, χωρίς ωστόσο να βρίζει. Συχνά αυτοσαρκαζόταν και έξοχο δείγμα αυτοσαρκασμού είναι το ποίημα «Η Ζωγραφιά μου». Η γλώσσα του είναι μικτή. Χρησιμοποιεί πολύ τη δημοτική, αλλά συχνά στα ποιήματά του υπάρχουν αρκετές λόγιες λέξεις και φράσεις, για λόγους είτε μετρικούς είτε σατιρικούς. Είχε άλλωστε συγκρουστεί εντονότατα με τον Γιάννη Ψυχάρη και τους μαχητικούς δημοτικιστές των αρχών του 20ού αιώνα. Βεβαίως, κάποιοι τον είπαν στιχοπλόκο και κατηγόρησαν το έργο του υποστηρίζοντας πως στερείται ποιητικής αξίας ή ότι είναι εντελώς επιφανειακό.

Ο Σουρής προτάθηκε 5 χρονιές για το Νόμπελ Λογοτεχνίας:

  • To 1907, από 9 μέλη της Ένωσης Ελλήνων Καλλιτεχνών, τον καθηγητή Φιλολογίας και Πρύτανη του Πανεπιστημίου Αθηνών Γεώργιο Χατζιδάκη, τον Πρόεδρο της Βουλής Νικόλαο Λεβίδη με άλλους 100 βουλευτές.
  • Το 1908 (η πρόταση του 1908 φέρει δυσανάγνωστη υπογραφή).
  • Το 1909, από τον Φιλολογικό Όμιλο Παρνασσό και τους Δημήτριο Πατσόπουλο και Παύλο Καρολίδη.
  • Το 1911, από την Ελληνική Φιλολογική Εταιρεία (με έδρα την Κωνσταντινούπολη).
  • Το 1912, ξανά από τον Γεώργιο Χατζιδάκη.